ภูเขาพระอังคาร เดิมชื่อ ภูเขาลอย เหตุที่เรียกว่าภูเขาพระอังคาร เพราะตามประวัติลายแทงธาตุพนม กล่าวไว้ว่า เมื่อ พ.ศ. 8 ได้มีพญาทั้ง 5 ได้นำพระอุรังคธาตุของพระพุทธเจ้าไปบรรจุที่พระธาตุพนม จังหวัดนครพนม โดยมีพระมหากัสสปะเถระและพระอรหันต์ 500 องค์ เป็นประธาน อีกพวกหนึ่งได้นำพระอังคารธาตุของพระพุทธเจ้ามาประดิษฐานบรรจุไว้บนภูเขาลอย ตามประวัติว่าตามที่พระพุทธเจ้าเสด็จเข้าสู่ปรินิพพานแล้วที่เมืองกุสินารา หลังจากถวายพระเพลิงพระบรมศพแล้ว โทณพราหมณ์ได้แจกพระธาตุไป 8 พระนครแล้ว อยู่มามีเมือง ๆ หนึ่งไปขอพระธาตุทีหลังเขาพอดีพระธาตุได้แจกไปหมดแล้ว

โทณพราห์มจึงเอาทะนานทองตวงเอาธาตุพระอังคาร (ขี้เถ้า) ให้มา เมื่อได้พระอังคารธาตุจึงได้เดินทางกลับมาทางทิศอีสานใต้ พอถึงภูเขาลูกนึงคือภูเขาลอย มีรูปลักษณะสวยงามรูปร่างเหมือนรูปพญาครุฑนอนคว่ำหน้า จึงมีความคิดว่าน่าจะนำพระอังคารธาตุบรรจุไว้ที่แห่งนี้เมื่อลงความเห็นเป็นอันเดียวกันแล้ว

จึงได้สร้างสถานที่บรรจุพระอังคารธาตุไว้ที่ไหล่ข้างซ้ายของพญาครุฑ และเปลี่ยนชื่อภูเขาลอยเป็นภูเขาพระอังคาร ตั้งแต่บัดนั้นเป็นต้นมา ภูเขาพระอังคาร เป็นแหล่งศึกษาด้านธรณีวิทยาเกี่ยวกับภูเขาไฟและ

มีความสำคัญเกี่ยวกับโบราณคดี ยังมีทรัพยากรหินที่สำคัญ ทรัพยากรป่าไม้หลากหลายพันธุ์ รวมทั้งยังเป็นแหล่งศึกษาเกี่ยวกับวัฒนธรรม ประเพณี ความเชื่อ ศาสนา และวิวัฒนาการในการสร้างศาสนสถานด้วยน้ำมือมนุษย์อย่างแท้จริง ในสมัยโบราณของบรรพบุรุษของชาวอีสานใต้